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報告書

セメント起源微粒子の挙動に関する研究(3)

田中 知*

JNC TJ8400 2000-003, 62 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-003.pdf:11.88MB

放射性廃棄物処分システムの性能評価にとって、セメントの溶解に伴い放出されるコロイドの核種移行への影響を解明することが重要であると考えられている。昨年度、OPCや低アルカリセメントペーストを浸漬した溶液中での微粒子の確認およびそのキャラクタリゼーションを行った結果、濃度が低いもののコロイド粒子の放出が見られた。本年度はコロイド粒子放出の再現性を確認するために、昨年度と同様の実験を行った。また、流水とOPCや低アルカリセメントが接触している場合のコロイド粒子の放出挙動を調べた。さらにコロイドが流出した場合の移行バリア材の模擬物質としてアルミナ粉末を用い、そのバリア効果を調べた。その結果以下の事柄が明らかとなった。1)セメントペーストを浸漬した溶液中には、シリカコロイドやCaCO3と考えられる粒子の存在が確認できた。しかし、その濃度は5ppm以下であり、非常に低いことがわかった。よって昨年度の結果の再現性が確認できた。2)セメントペーストに通水するとコロイド粒子が流出することが確認できた。しかしその濃度は低いことがわかった。3)バリア材料の模擬物質として用いたアルミナ粉末により、アルミナ粉末の粒径が200$$sim$$150$$mu$$mの場合にコロイド粒子の移行が一部阻止できることがわかった。

報告書

低レベル放射性廃棄物の水熱固化に関する研究

福本 雅弘; 飯島 和毅; 牧野 鉄也; 林 晋一郎; 宮本 陽一; 中西 芳雄

PNC TN8410 96-055, 147 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-96-055.pdf:4.96MB

再処理施設から発生する低レベル放射性廃棄物を対象に、模擬廃棄物を用いた水熱固化試験を平成3年度から7年度にかけて実施した。本研究は、低レベル放射性廃棄物を減容性に優れ、所定の強度を有した安定な固化体とするために、固化母材を加えないか出来る限り少なくした水熱固化法の適用可能性を評価することを目的とする。試験は、 1)「廃シリカゲル」への適用を考えた、100mm$$phi$$の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法によるシリカゲルの固化試験、 2)「低レベル濃縮廃液核種去スラッジ」への適用を考えた、100mm$$phi$$及び30mm$$phi$$の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法による模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの固化試験及び低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの主要成分である酸化鉄(Fe2O3)及びヨウ化銀(AgI)を対象にHIP装置を用いた水熱HIP法にようる固化試験、 3)「廃ヨウ素フィルター」への適用を考えた、30mm$$phi$$の固化体作製用装置を用いた水熱ホットプレス法にようるAgX、AgZ、AgSの固化試験等を行った。 1)シリカゲルの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、添加剤としてBa(OH)2が有効であり、減容係数は1.32、一軸圧縮強度は105kg/cm2であった。 2)模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、可溶性成分(NaNO3、NaNO2)のほとんどを絞り出し水側に分離でき、ヨウ化銀の絞り出し水への移行割合は0.2wt%未満であった。模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの減容係数は3.3、一軸圧縮強度は1014kg/cm2であった。また、酸化鉄及びヨウ化銀の水熱HIP法による固化試験の結果、酸化鉄の場合減容係数は5.2(固化体のかさ密度は3.7$$times$$10$$^{3}$$kg/m3)、ヨウ化銀の場合減容係数は1.4(固化体のかさ密度は4.9$$times$$10^3kg/m3)であった。 3)AgX、AgZ、AgSは、水のみ添加で水熱ホットプレス法により固化体を得られた。減容係数はそれぞれ3.08、1.78、2.03、一軸圧縮強度はそれぞれ944kg/cm2、208kg/cm2、533kg/cm2が得られた。AgXは水熱ホットプレス固化によって非晶質化した。

論文

地層中移行試験に用いる放射性核種供給源構成素材の核種吸着・脱離特性

田中 忠夫; 山本 忠利; 神山 秀雄*

日本原子力学会誌, 37(1), p.51 - 58, 1995/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.37.51
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

難透水性地層試料を対象とした放射性核種の移行試験を長期間にわたり行う場合、安定な放射性核種供給源があると試験の実施が容易となる。放射性核種供給源として適当な汚染層構成素材を選定するため、中性化が進行したセメント、海岸砂、ケイソウ土、砂岩、陽イオン交換樹脂、ゼオライト、シリカゲル及び豊浦砂の8種素材を対象として、$$^{60}$$Co,$$^{85}$$Sr及び$$^{137}$$Csの吸着特性及び脱離特性を調べた。シリカゲルは、長期間の物理・化学的安定性、3核種全てに対する吸着親和性、核種の放出効率、放出率の安定性、放出化学形の均一性等が、他の素材に比べて優れていた。放射性核種供給源に要求される物理・化学的特性を有しているシリカゲルは、汚染層構成素材として充分利用可能であることが示された。

論文

Catalytic effect of silver-impregnated silica-gel(AgS) on reaction of methyl iodide with nitrogen dioxide

桜井 勉; 高橋 昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(1), p.86 - 87, 1994/01

https://doi.org/10.3327/jnst.31.86
 被引用回数：9 パーセンタイル：75.49(Nuclear Science & Technology)

再処理プロセスで銀添着シリカゲル(AgSまたはAC6120)は無機及び有機ヨウ素の秀れた吸着材として知られている。この吸着材は、さらに、二酸化窒素による有機ヨウ素の分解に、触媒的に作用することがわかった。このため、AgSを充填したカラムにヨウ化メチルと二酸化窒素を含む模擬オフガスを供給すると、AgS中の銀がヨウ素と反応した後もヨウ化メチルの分解が続き、ヨウ素が析出する。ガスクロマトグラフなどでAgSの吸着量を測定する場合、吸着容量を過大評価するおそれがあるので注意が必要である。

報告書

シリカゲル吸着剤の揮発性ルテニウム除去特性

高橋 武士*; 間野 正*; 大鷹 秀生

PNC TN1410 91-034, 10 Pages, 1991/05

PNC-TN1410-91-034.pdf:0.12MB

シリカゲル吸着剤は揮発性ルテニウムの除去に有効であることが知られており、捕集性能に関する研究が諸外国で行われている。しかし、これらの研究は試験範囲が限定されており、水分濃度による影響等に対するデータが乏しく、このため本研究では各種パラメータがシリカゲル吸着剤のルテニウム除去性能に及ぼす影響を検討した。研究の結果、除去性能は吸着温度、水分濃度、滞留時間等により影響されるが、適切な条件を採用することで除染係数(DF)として約1x10/SUP3が期待できることが確認された。

論文

Radiation-induced chemical reaction of methane in the presence of silica-aluminas in reaction to the catalytic activity of molecular sieves

清水 雄一

Radiation Physics and Chemistry, 36(3), p.291 - 294, 1990/00

https://doi.org/10.1016/1359-0197(90)90007-5

固体酸性度に関連するSiO$$_{2}$$/A1$$_{2}$$O$$_{3}$$比の異なる4種のシリカ-アルミナ存在下でのメタンの放射線化学反応をモレキュラーシーブのメタン放射線分解における触媒活性との関連において研究した。主生成物は水素およびC$$_{5}$$までの炭化水素であり、それらの収量は均一系に比べて著しく増大した。生成物収量、アルケン/アルカン比および炭化水素分布とシリカ-アルミナ中のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$含量との間には相関が認められないことから、生成物収量の増大はシリカ-アルミナの固体酸性度に無関係であると考えることができる。生成物収量の順序およびその経時変化はモレキュラーシーブSAと同じであった。シリカゲルもまた高い触媒活性を示した。従って、モレキュラーシーブ上でのメタンの放射線分解における生成物収量の増感はその固体酸性には無関係であると結論できる。モレキュラーシーブの触媒活性をエネルギー移動の概念によって説明することを試みた。

論文

CO/H$$_{2}$$混合気体の放射線化学反応に対するシリカゲルの役割

永井 士郎; 新井 英彦; 畑田 元義

日本化学会誌, 10, p.1656 - 1660, 1984/00

種々の組成からなるCO/H$$_{2}$$混合気体をシリカゲル存在下および非存在下で電子照射して生成物を分析した。シリカゲル存在下の反応では、CO含量1~90%の全組成領域で低級炭化水素とCO$$_{2}$$が高収率で生成した。一方、H$$_{2}$$Oの生成量は、シリカゲル非存在下の反応と異なり、CO含量が5%を超えるとCO含量の増加と共に減少し、電子線により水性ガス・シフト反応が起こることが示唆された。炭化水素生成に対するシリカゲルの役割を明らかにするため、COからの含炭素固体の生成、およびこの含炭素固体の構造とH$$_{2}$$流通下における分解挙動を均一系の反応の場合と比較した。この結果、シリカゲルは、COの放射線化学反応および、その反応から生成する含炭素固体の電子線照射下における水素化分解に対して、顕著な促進作用を持つことが分かった。

論文

ESR study on radiation-induced polymerization of styrene adsorbed on silica gel

島田 真知子*; 中村 好雄*; 日馬 康雄; 宇田川 昂; 武久 正昭

J.Appl.Polym.Sci., 27, p.1259 - 1268, 1982/00

https://doi.org/10.1002/app.1982.070270415
 被引用回数：4 パーセンタイル：30.9(Polymer Science)

シリカゲルに吸着したスチレンの放射線重合に対するシリカゲル比表面積の影響をESRでしらべた。比表面積が異なっても生成ラジカル種は同一であったが、室温における安定性が異なり、シリカゲル表面でラジカルが消失していることが明らかになった。シリカゲル表面積にスチレンが吸着しているとシリカゲルラジカルが重合を開始し、ポリスチレンを照射した際に生じるラジカルと同様のラジカルが観測されるが、比表面積の大きなシリカゲルのラジカルは表面に拡散しやすく重合挙動と比表面積の間に深い関係が見出された。

論文

Removal of tritiated water vapor by molecular sieve 5A and 13X,silica gel and activated alumina

中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(7), p.571 - 577, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.571
 被引用回数：16 パーセンタイル：81.94(Nuclear Science & Technology)

シリカゲル、活性化アルミナ、およびモレキュラーシーブ13X,5Aによるトリチウム水の捕集を、カラム実験により調べた。トリチウムの吸着は一次の速度式により近似され、飽和吸着量および吸着速度定数を得た。各吸着剤の特性を、25$$^{circ}$$Cから80$$^{circ}$$Cまでのカラム温度範囲で比較検討した。また各吸着剤について破過曲線を求め、破過時間とカラムの長さとの関係を一次の速度式から導いた理論式の結果と比較し、良い一致を得た。

論文

Removal mechanism of tritium by variously pretreated silica gel

中島 幹雄; 立川 圓造; 佐伯 正克; 荒殿 保幸

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43(2), p.369 - 373, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(81)90025-7
 被引用回数：8 パーセンタイル：37.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100$$^{circ}$$Cから600$$^{circ}$$Cまでの各温度で前処理したシリカゲルと未処理シリカゲルのカラムを用い、HTOをpulse-loadingした時のトリチウムの捕集機構を調べた。未処理および300$$^{circ}$$C以下で処理したシリカゲルでは、HTO捕集後の加熱により、大部分のトリチウムが化学吸着水として放出される。これはH/T同位体交換反応が重要な役割を果している事を示す。400$$^{circ}$$C以上の前処理シリカゲルに於いては、同位体交換反応とともに、OH基脱離表面(siloxyl group)のrehydrationが重要である。600$$^{circ}$$C以下で脱離した表面のOH基は、再び水を吸着することによって、最終的には完全にrehydrationされる。

論文

Radiation effects on CO-H$$_{2}$$ gas mixture in the presence of silica gel

永井 士郎; 新井 英彦; 畑田 元義

Radiation Physics and Chemistry, 16(2), p.175 - 181, 1980/00

シリカゲル存在下でCO-H$$_{2}$$混合気体を電子線照射すると、炭化水素とCO$$_{2}$$が選択的に、また高収量で生成することを見出した。反応温度140$$^{circ}$$CではCO$$_{2}$$の生成量が多く、その大部分は炭化水素とは無関係に生成する。炭化水素の主成分は低級パラフィンであり、295$$^{circ}$$Cにおける収量は均一系で得られる収量より1ケタ以上多く、Fischer-Tropsch触媒による収量と同程度である。一方、シリカゲルをあらかじめCO-He混合気体流通下で照射し、その存在下でH$$_{2}$$を照射すると、低級パラフィンを主成分とする炭化水素が高濃度で生成することが見出された。これらの結果を解析することにより、シリカゲル存在下におけるCO-H$$_{2}$$混合気体から生成する炭化水素は主として、COから生成する固体沈積物とH$$_{2}$$との二次的な反応によることが明らかになった。

論文

Electron spin resonance studies of radicals produced by $$gamma$$-irradiation of thiophene in the crystalline and adsorbed states

永井 士郎; T.Gillbro*

J.Phys.Chem., 83(3), p.402 - 405, 1979/00

チオフェンの単結晶およびそのシリカゲル吸着試料を$$gamma$$線照射して、生成するラジカルの構造と反応をESRにより検討した。ESRスペクトルの解析により、生成するラジカル種および昇温によるラジカルの転換過程は、それぞれ、結晶および吸着系で同じであることが明らかになった。77Kにおける照射により主として、チオフェンにH原子が付加した構造をもつ2-hydrothienylラジカルおよびH原子の脱離した3-thienylラジカルが生成する。試料を昇温すると、チオフェン2量体のアリル型ラジカルの生成が観測され、このラジカルは3-thienylラジカルがチオフェンに付加した構造をもつ考えられる。

論文

Effect of dose rate on radiation-induced polymerization of styrene adsorbed on silica gel

日馬 康雄; 宇田川 昂; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(2), p.393 - 404, 1979/00

シリカゲルに吸着したスチレンの放射線重合に及ぼす線量率効果の影響を4.4$$times$$10$$^{4}$$~3$$times$$10$$^{8}$$rad/hの範囲で$$gamma$$線および電子線を用い検討した。重合初期速度の線量率依存性は3$$times$$10$$^{7}$$rad/h以下ではほぼ1次となり、これ以上の線量率では徐々に低下する。検討した線量率範囲ではカチオン機構ならびにラジカル機構によるグラフと重合およびホモ重合が同時に進行する。カオチン重合速度の線量率依存性は3$$times$$10$$^{7}$$rad/h以下では-1次、ラジカル重合では3$$times$$10$$^{7}$$rad/h以下では線量率の0.65次になる。高線量率領域では、グラフト重合物の量ならびに分子量が低下しカオチン重合が増加する。4.4$$times$$10$$^{5}$$rad/h以上では重合の初期に極めて高分子量のグラフトポリマーが生成し、このポリマー生成の線量率依存性は1次をこえている。このことから本重合機構はモノマーあるいは生長鎖の励起に関連して起こるものと考えられる。

論文

Effect of amount of monomer on radiation-induced polymerization of styrene adsorbed on silica gel

日馬 康雄; 宇田川 昂; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(2), p.405 - 414, 1979/00

シリカゲルに吸着したスチレンの放射線重合に及ぼすモノマー吸着量の影響について吸着量を一層以下から平衡吸着まで変化させ検討した。グラフト重合速度ならびに生成物の分子量は吸着量の影響を受け、グラフと効率は一層で最も高くなる。一般にグラフトポリマーの分子量はホモポリマーよりも大きいが、その差は吸着量の増加に伴い減少する。これらの結果は重合の開始種(ラジカル又はイオン)の数が吸着量の影響を受けることから説明され、また生長や停止反応は吸着分子の運動性に関連して吸着量の影響を受ける。吸着量が少ない場合、初期に極めて高分子量のポリマーの生成が見られる。またモノマーが消費されたのちにグラフト率が上昇する現象が吸着量の大きい場合に見られることから、放射線エネルギーの移動による2次的効果、即ち分解・架橋・付加などが起こることが示唆された。

論文

活性炭によるオゾン処理について

高垣 虎雄; 杉浦 俊男

公害と対策, 12(3), p.306 - 314, 1976/03

大阪研で昭和50年当初より常時運転を行って来ている高線量率加速器のオゾン等の排気処理については、すでにJAERI-5388に報告したが、この処理装置の運転状況を含めて、この装置を作成する過程およびモデル実験結果、さらに前出報告時に行っていなかった活性炭のオゾン処理前後の表面状態の走査型電子顕微鏡による観察等をまとめ、より広く紹介するために執筆した。

論文

Separation of zirconium from fission products in silica gel-nitric acid systems

吾勝 永子; 荒殿 保幸

Analytica Chimica Acta, 84(2), p.347 - 353, 1976/02

https://doi.org/10.1016/S0003-2670(01)82233-9
 被引用回数：7

再処理廃液中の核分裂生成物には放射性核種ばかりではなく安定核種も含まれている。それらの安定核種から成る元素の中には利用できると考えられているものもある。本報ではこれら元素のうち収率の最も大きいジルコニウムをとりあげ、シリカゲル~硝酸系による分離法を検討した。カラムにつめたシリカゲルを用い又M硝酸から吸着.10M硝酸による脱着によって核分裂生成物から選択的にジルコニウムを分離できることが分った。シリカゲル吸着では有機イオン交換樹脂とくらべて交換容量が小さい。しかし耐放射線性および耐硝酸性の点から充分実用になると考えられる。

論文

Separation of antimony-125 in fission products

吾勝 永子; 富沢 利*; 荒殿 保幸

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(12), p.571 - 574, 1974/12

https://doi.org/10.3327/jnst.11.571
 被引用回数：7

核分裂によって生じるアンチモンは、核分裂収率が低く短寿命の核種が多い。そのうち$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbのみは半減期が長く(2.7年)一年以上経過した核分裂生成物中ガンマ線を放出する核種では放射能の割合が多い方の成分となる。このため環境における$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbの定量など、核分裂生成物中$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbの分離が多数報告されている。しかし硝酸系で分離した例は報告がない。著者らはシリカゲル-硝酸系におけるアンチモンの選択的かつ定量的な吸着を見出し、これをJPDR-1使用済燃料中$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbの分離に適用した。分離した$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbは精製後担体と共に〔$$^{6}$$$$^{0}$$Co(en)$$_{2}$$Cl$$_{2}$$〕SbCl$$_{6}$$沈殿とし、ガンマ線スペクトル測定を行い定量した。1972年6月1日において(1.7$$pm$$0.19)$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$mCi/gUであった。他方計算値は1.4$$_{2}$$$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$mCi/gUであった。この差は$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$Uの核分裂における$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Sbの核分裂収率の値として熱中性子による値を計算に用いたためで、エピサーマル領域の中性子が寄与しているためと考えられる。

論文

シリカゲルを用いた排気トリチウム量の計測

山本 峯澄; 清木 義弘*; 水書 利雄

保健物理, 7(4), p.225 - 227, 1972/04

https://doi.org/10.5453/jhps.7.225

排気中トリチウム濃度の測定には水蒸気凝集法をこれまで用いてきたが、この方法にかわってシリカゲルを用いて捕集する方法を試験した。試験として、シリカゲルの水分吸着能力および吸湿シリカゲルから測定試料水を得る方法を調べた。その結果、シリカゲルを用いる方法は長期間の連続した捕集が可能であり、水試料も比較的容易に採集でき十分実用になることがわかった。

論文

$$gamma$$線照射したベンゼン-シリカゲル系におけるベンゼンカチオンの生成機構と反応(予稿)

永井 士郎; 大西 俊一*; 仁田 勇*

触媒, 13(1), p.48 - 51, 1971/00

シリカゲルに吸着したベンゼンを-196$$^{circ}C$$で$$gamma$$線照射してESRを測定すると,吸着量に対応してベンゼンモノマーカチオンおよびダイマーカチオンが観測される.ダイマーカチオンは,吸着量2.0$$times$$10$$^-$$$$^5$$mol/g付近から生成し,また,吸着試料をわずか昇温すると,モノマーカチオンと中性分子との反応によっても生成する.トルエン,3種のキシレンおよびメシチレンの吸着試料からも対応するモノマーカチオンおよびダイマーカチオンの生成が観測される.

口頭

無機担体を用いたチタン酸塩吸着材の開発,1; 吸着材のカラム充填特性とSr吸着能

高畠 容子; 柴田 淳広; 駒 義和; 中島 靖雄; 佐野 恭平*; 新井 剛*; 橋本 淳*; 久保 要*; 金子 正史*

no journal, , 

多孔質シリカゲルを担体としたチタン酸塩吸着材を開発した。吸着材の変質(破損によるカラム閉塞やチタンの脱離)はカラム通水試験において見られなかった。Sr吸着量は吸着材の構造(細孔径)に依存する。

口頭

無機担体を用いたチタン酸塩吸着材の開発,2; 吸着材浸漬液濃度の最適化

橋本 淳*; 久保 要*; 金子 正史*; 新井 剛*; 高畠 容子; 柴田 淳広; 駒 義和; 中島 靖雄

no journal, , 

多孔質シリカゲルを担体とした、有機物を含まないチタン酸塩吸着材を開発した。吸着材の調製工程のうち、吸着材を浸漬する水酸化ナトリウム溶液の濃度をパラメータとして数種の吸着材を調製した。Sr吸着試験結果から得られた最適な水酸化ナトリウム濃度は2.5%であった。

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